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接触角迟滞时气~液界面张力的温度敏感性对液滴蒸发过程的影响——引言

来源:物理学报 浏览 42 次 发布时间:2024-12-31

固体表面上液滴的蒸发过程不仅在日常生活中随处可见,而且在涂覆工艺、焊接技术、油墨印刷、DNA分析等工业和医学领域也有广泛应用。掌控液滴在固体基底上的运动特性对于加快微电子元件冷却速率、提高喷涂质量及提升医疗诊断准确性等诸多实际应用至关重要。


近年来的研究表明,液滴蒸发过程的动态特性与固体表面温度、液体性质、固体材质和环境条件密切相关。除此之外,存在于实际表面上的接触角迟滞也是影响液滴运动的重要因素。理论上讲,对于任意一个理想表面,都可以由Young方程,cosθY=(σsg−σls)/σlg,唯一地确定其表面上所附着液滴的接触角。但实际上很难通过实验来测出这一角度,因为附着液滴在固体表面上的接触角值并不唯一,而是在相对稳定的两个角度之间变化,这种现象被称为接触角迟滞。其中上限和下限分别为前进接触角θa和后退接触角θr,二者的差值为迟滞角Δθ.对于接触角迟滞,Neumann和Good认为接触角迟滞现象归因于表面粗糙、化学异质性和亚稳表面能量态,而Eral等则发现表面变形、液体吸附和滞留、润湿时分子重排和相互扩散也是影响接触角迟滞的重要因素。


目前,已有实验研究了液滴蒸发过程中接触角迟滞的影响。Yu等通过在自组装分子层上微液滴的蒸发实验,发现蒸发模式的转变源于接触角迟滞的存在。Li等发现接触线钉扎与接触角迟滞有关,而接触线钉扎是咖啡环沉积形成的必要条件,接触角迟滞直接影响液滴蒸发模式,从而影响沉积模式,液滴长时间附着在固体表面是由接触角迟滞引起的。Trybala等通过实验探究了含无机纳米颗粒的悬浮液的固着液滴在三种不同润湿性基材(PE,PTFE和硅片)上的蒸发动力学行为,指出当未达到静态后退接触角时,三种表面上的液滴蒸发过程包括定接触线(CCR)和定接触角(CCA)两个阶段,或仅呈现CCR阶段;与纯水蒸发的普遍特征相比,在所使用基底上观察到了良好一致性,仅前进接触角和后退接触角数值有差异。Kulinich和Farzaneh观察了具有相同接触角(≥150°)、不同钝化程度的超疏水聚合物表面上的蒸发模式,发现在高迟滞表面上液滴蒸发遵循CCR模式,而在低迟滞表面上则遵循CCA模式;固着水滴的蒸发行为不是由高接触角决定,而是受润湿滞后(或后退接触角)控制。Lin等实验研究了6种不同表面粗糙度的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)基底上水滴蒸发的动力学行为,同样发现当壁面粗糙度增加时,从CCR模式向CCA模式的转变延迟,后退接触角也减小。Kuznetsov等研究了不同粗糙度的铜表面上蒸馏水的蒸发特性,发现液滴接触半径和钉扎持续时间随粗糙度增加而增大,可通过改变基底粗糙度来控制液滴的铺展过程。

关于液滴蒸发过程的理论研究,通常针对接触线动力学的不同阶段建立不同的数学模型进行描述。其中,Semenov等通过建立CCR和CCA模型描述接触角迟滞条件下固着液滴蒸发过程的两个阶段:在CCR模型中,假设液滴为球形,接触半径始终等于其初始值L0,仅研究接触角的演化;在CCA模型中,接触角被设定为常数并等于θr,仅研究接触半径的演化,即从L0减小到几乎为零。虽然分开描述这两个阶段可以清晰得到各阶段的运动特征,但却不能捕捉从CCR过渡到CCA时的重要动态特征,因此不能全面刻画液滴蒸发过程的运动学特征。此外,还有学者利用润滑近似理论研究液滴在加热表面的动力学过程。Karapetsas等通过将接触线速度和动态接触角与平衡接触角之间的差耦合成一个关系式来模拟接触线运动,并引入不同界面张力对温度的敏感性,研究了非等温倾斜固体基底上液滴的二维动力学,证明了温度引起的平衡接触角变化会引起复杂的动力学过程。Ye等进一步研究了均匀加热基底上固着液滴蒸发时的动力学特性,分析了气~液、固~气和固~液界面张力温度敏感性对壁面润湿性对液滴动态特性的影响,表明通过改变固~气界面张力温度敏感系数调控处于蒸发状态下的液滴运动更加有效。此外,叶学民等研究了不同加热条件下温度影响壁面润湿性及铺展过程的内部机理,发现随温度梯度增大,液滴所受Marangoni效应增强,从而加快液滴向低温区的铺展速率。


上述实验研究表明,接触角迟滞是影响液滴蒸发动力学特征的重要因素。针对不同阶段建立的不同蒸发模型易忽略过渡阶段间的重要动态过程,且模型不具有整体性,而基于润滑理论建立的已有模型虽能描述整个液滴蒸发过程,但考虑的均为理想表面,未涉及接触角迟滞对实际表面上液滴润湿性的影响,因此也不能完整刻画液滴的实际蒸发动力学特征。此外,在加热表面上的液滴界面张力受温度影响,但至今尚未有能够准确测量固~液、固~气界面张力的可靠方法,同时固~液、固~气界面张力温度敏感性系数也不易调控,一般采用气~液界面张力的温度敏感性描述壁面润湿性对液滴运动特性的影响。为此,本文依据相关实验结果,通过引入接触角迟滞模型,基于润滑理论和滑移边界条件建立二维液滴厚度的演化方程,采用数值计算方法模拟液滴蒸发全过程的动力学特征,分析接触角迟滞对接触角、接触线位置和移动速度、蒸干时间等典型特征量的影响,阐明接触角迟滞影响液滴蒸发动态过程的内在机理,并分析考虑接触角迟滞时气~液界面张力的温度敏感性对液滴蒸发过程的影响。