摘要

在这项工作中，使用Langmuir-Schaefer（LS）方法开发了多壁碳纳米管/聚烷基噻吩（MWCNT/PT）复合材料作为介电弹性体致动器（DEA）的电极。这些复合材料在空气-水界面形成稳定的单分子膜，然后将其转移到聚二甲基硅氧烷（PDMS）弹性体膜上。单层电极在100%单轴应变下保持导电。我们提出了一种利用LS转移电极制备DEA的方法。通过在转移步骤中使用掩膜，可以在1.4μm厚的预拉伸PDMS膜的两侧以超过200μm的分辨率对电极进行图案化，以产生超低电压DEA。DEA在100V的驱动电压下产生4.0%的线性应变，比典型的DEA工作电压低一个数量级。

1.介绍

当人们希望将主动运动或变形控制集成到柔顺或可伸缩对象中时，需要软执行器。因此，软执行器被广泛应用于系统必须既软又能主动改变形状的领域，如软机器人[1,2]、可调谐光学[3,4]和柔顺夹持器[5,6]。介电弹性体致动器（DEA）由于其高能量密度[7]、大变形应变[8]和快速响应[3]，是一种很有前途的软致动器技术。DEA由介电弹性体（DE）（通常为硅树脂[9]或丙烯酸树脂[7,10]）组成，夹在两个兼容电极之间。当在这些电极之间施加电位差时，DE在厚度上受到挤压，在平面上膨胀[7]。对于小于约10%的变形（取决于材料和预拉伸），平面内应变Sx由[11]给出：

式中，ε是DE膜的介电常数，Ym是DE膜的杨氏模量，E是两个电极之间的电场，V是施加的电压，tm是DE膜的厚度。

通常假设DEA使用的电极不会对装置的刚度产生影响。对于许多在厚度为几十μm的丙烯酸薄膜上使用碳脂电极制造的DEA而言，情况就是如此。只有在遵守以下不等式时，才能忽略电极刚度[12]：

式中，Ye是电极的杨氏模量，te是电极厚度，Ym是DE的杨氏模量，tm是DE膜厚度。

如果不满足式（2）（例如，对于非常薄的弹性体膜或刚性金属电极），则必须修正式（1），以考虑电极的硬化影响。这突出了电极机械性能对DEAs性能的作用。

DEA的最大应变受到DE击穿场的限制（更准确地说，DEA的失效模式是机电不稳定性[13]，但击穿场是小应变致动器配置的关键限制因素）。对于厚度为10μm至100μm的典型弹性体，以及在100–150V/μm的典型弹性体击穿场附近工作，DEA需要1kV至15kV以达到最大应变。由于高压电子设备的成本、尺寸和效率，这些高工作电压限制了DEA的一些可能应用。因此，为了降低DEA的工作电压，同时保持相同的驱动性能，进行了大量的研究。从式（1）中可以看出，为了在降低电压的同时保持给定的驱动应变，ε必须增加[9,14]，或者Ym和tm必须减少[15,16]。应变电压平方比（Sx/V2）指标已用于比较不同工作电压下DEA的性能[16]。对于厚度为3μm的DEA，降低膜厚度tm导致先前报告的最高Sx/V2值为125%/kV2，在245V下产生7.5%的线性应变[16]。考虑到电极通常比弹性体更硬（对于DEAs中使用的几乎所有材料，Ye>Ym），当膜变薄时，电极厚度te或电极刚度Ye也必须进一步减小，以保持驱动应变，如式（2）所示。

参考文献[12,17]综述了用于DEA的可拉伸电极的技术，包括金属离子注入[18]，SWCNT层的转移[19]。，离子凝胶和水凝胶[20,21]，或通过移印[3,16]、喷涂[10]、刀片铸造[22]或丝网印刷[23]涂覆的掺杂有炭黑的硅酮或硅油。这些电极制造方法不适用于膜厚度为1μm的DEA，这将允许DEA在100V下工作，因为相对于去膜的电极厚度而言，电极厚度不可忽略，或者对于离子注入方法，对于50 nm厚的电极，电极刚度太高。通过开发具有低Ye*te值的纳米厚度和可拉伸电极，低压DEA技术可以取得重大突破。这将允许使用1μm厚的膜制造DEA，在100V下应变超过10%。迄今为止，在100V电压下，使DEA具有超过1%线性驱动应变的电极尚未报道[16,19,22]。

朗缪尔技术是一种有吸引力的替代常用电极制造方法，因为它可以形成纳米厚的薄膜。它是将分子单分子膜从空气-水界面转移到固体基底的有力工具。通过首先在空气-水界面扩散然后压缩两亲性分子，可以制备称为Langmuir单分子膜的单分子膜，其在数百cm2的面积上高度有序[24]。除了生产单分子厚度的薄膜外，这种技术还具有控制单分子层中分子密度的优点。然后，可以使用垂直Langmuir-Blodgett（LB）或水平Langmuir-Schaefer（LS）方法将这些Langmuir单分子膜转移到选定的基质上[25]。已经使用Langmuir技术制造了一些器件，包括分子传感器[26]、光电化学器件[27]、有机半导体器件[28]和场效应晶体管[29]。基于Langmuir技术制造的可拉伸单层导体的DEA电极尚未见报道。

在这篇文章中，Langmuir技术用于制造DEA的可拉伸单层电极（图1）。疏水性聚烷基噻吩（PT）和亲水性多壁碳纳米管（MWCNT）在溶剂中混合以形成稳定的两亲性复合分散体。该分散液可分散在水面上以形成复合电极，其中MWCNT网络嵌入在PT单层中（图1a）。铂作为导电聚合物，应能提高导电性，并在空气-水界面稳定非功能化亲水性MWCNT。研究了两种具有不同直链烷基侧链的铂-聚（3-己基噻吩）（P3HT）和聚（3-癸基噻吩）（P3DT）），因为侧链长度对铂材料性能有显着影响。链越长（高达12℃），杨氏模量和导电率越小[30]。然后使用LS方法将MWCNT/PT复合单层从空气-水界面转移到聚（二甲基硅氧烷）（PDMS）弹性体膜（图1b）。这种粘附性是由PDMS基质和复合单层中的铂之间的疏水亲和性提供的。将1.4μm厚的预拉伸PDMS膜夹在两个LS转移复合电极之间，以形成100V工作DEA（图1c）。根据DEA应用的形态、电气和机械性能对电极进行评估。

图1。使用Langmuir-Schaefer转移单层电极制作低压DEA（a）在空气-水界面形成的单层复合电极：嵌入聚（烷基噻吩）（PT）单层内的互连MWCNT网络。（b）Langmuir-Schaefer（LS）将复合单分子膜从空气-水界面转移到PDMS介电膜上，制成DEA的一个电极。（c）DEA由一层1.4μm厚的硅酮膜组成，硅酮膜夹在两个亚100 nm厚的复合单层电极之间。